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論文

Effect of B$$_{4}$$C absorber material on melt progression and chemical forms of iodine or cesium under severe accident conditions

日高 昭秀

Insights Concerning the Fukushima Daiichi Nuclear Accident, Vol.4; Endeavors by Scientists, p.341 - 356, 2021/10

Boron carbide (B$$_{4}$$C) used for BWR or EPR absorbers could cause phenomena that never occur in PWR with Ag-In-Cd absorbers during a severe accident (SA). B$$_{4}$$C would undergo a eutectic interaction with stainless steel and enhance core melt relocation. Boron oxidation could increase H$$_{2}$$ generation, and the change of liberated carbon to CH$$_{4}$$ could enhance the generation of CH$$_{3}$$I. HBO$$_{2}$$ generated during B$$_{4}$$C oxidation could be changed to CsBO$$_{2}$$ by combining it with cesium. This may increase Cs deposition into the RCS. There could be differences in the configuration, surface area, and stainless-steel to B$$_{4}$$C weight ratio between the B$$_{4}$$C powder and pellet absorbers. The present task is to clarify the effect of these differences on melt progression, and the iodine or Cs source term. Advancement of this research field could contribute to further sophistication of prediction tools for melt progression and source terms of the Fukushima Accident, and the treatment of CH$$_{3}$$I formation in safety evaluation.

論文

B$$_{4}$$C制御材がシビアアクシデント時の炉心溶融過程およびヨウ素やセシウムの化学形に与える影響

日高 昭秀

日本原子力学会和文論文誌, 14(1), p.51 - 61, 2015/03

https://doi.org/10.3327/taesj.J14.021

原子炉の制御材としてBWR等で使用されているB$$_{4}$$Cは、PWRで用いられているAg-In-Cd制御棒材では見られない現象をシビアアクシデント時に引き起こし、炉心の溶融過程、H$$_{2}$$発生量、ソースターム等に影響する。炉心の溶融過程では、B$$_{4}$$Cはステンレス被覆管と共晶反応を起こし、融点以下でステンレスを液化させて炉心溶融を促進する。H$$_{2}$$発生量では、Bが酸化して発生量を増加させるとともに、遊離したCはCH$$_{4}$$に変化し、ヨウ素と結合することにより、ガス状のCH$$_{3}$$Iを生成させる。また、酸化過程で生じたHBO$$_{2}$$はCsBO$$_{2}$$を生成させ、原子炉冷却系内へのCs沈着量を増加させる。当面の課題は、粉末状のB$$_{4}$$C制御棒ブレードと、ペレット状のB$$_{4}$$C制御棒では、形状や表面積、B$$_{4}$$Cとステンレスとの重量比等に差があり、そのことが実際の溶融進展やB$$_{4}$$Cの酸化挙動、あるいは放射性物質の化学形や環境中への放出にどのように影響するのかを解明することである。今後、この分野の研究を進展させることにより、福島事故の炉心溶融進展やソースタームの高精度予測、安全評価における有機ヨウ素の扱い等に有用な知見を提供すると期待される。

論文

Formation of organic iodides under reactor accident conditions

佐伯 正克

AERE-R-11974, p.317 - 332, 1986/00

抄録なし

論文

Release of radioiodine from UO$$_{2}$$ during reactor operation

中島 幹雄; 佐伯 正克; 荒殿 保幸; 立川 圓造

Int.J.Appl.Radiat.Isot., 32, p.397 - 402, 1981/00

https://doi.org/10.1016/S0020-708X(81)81006-X
 被引用回数：3 パーセンタイル：45.64(Nuclear Science & Technology)

JRR-4に設置した実験装置を用い、原子炉運転中および停止時の放射性ヨウ素の放出挙動を調べた。250$$^{circ}$$Cにおける$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$I,$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{5}$$Iおよび$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{2}$$TeのUO$$_{2}$$ペレットからの放出率は8.3$$times$$10$$^{-}$$$$^{6}$$(R/B)であった。直接反跳放出が主な放出過程であった。UO$$_{2}$$ペレットから放出された核種は冷表面へプレートアウトした後、徐々に脱離し、実験装置外へ放出される。運転中の見掛の平均脱離速度は、$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$I,$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{3}$$Iおよび$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{2}$$Teの壊変で生ずる$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{2}$$Iについて、有機形ヨウ素が(3.2$$pm$$0.7)$$times$$10$$^{-}$$$$^{4}$$/時間、無機形ヨウ素が(2.2$$pm$$1.7)$$times$$10$$^{-}$$$$^{4}$$/時間であった。停止時には有機形ヨウ素の脱離速度は$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iと$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{3}$$Iについて、平均(6.5$$pm$$1.2)$$times$$10$$^{-}$$$$^{5}$$/時間であったが、$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{2}$$Iの値は約1桁大きかった。以上の実験値を基に、高放射線場での放射性有機ヨウ素の生成をラジカル反応機構により説明した。

論文

$$^{1}$$$$^{2}$$$$^{5}$$Xe(EC)$$^{1}$$$$^{2}$$$$^{5}$$Iで生ずるヨウ素イオンとメタンの反応に及ぼす$$gamma$$線照射の効果; 有機ヨウ素の生成と分解

佐伯 正克; 立川 圓造

日本原子力学会誌, 19(5), p.332 - 339, 1977/05

https://doi.org/10.3327/jaesj.19.332
 被引用回数：2

線量率5.3$$times$$10$$^{4}$$~1.9$$times$$10$$^{6}$$R/hの$$gamma$$線照射下で、$$^{1}$$$$^{2}$$$$^{5}$$Xeの電子捕獲反応で生ずる$$^{1}$$$$^{2}$$$$^{5}$$I$$^{+}$$イオンとメタンの反応を調べた。線量率の異なる位置で一定時間反応させた場合、見掛けのCH$$_{3}$$$$^{1}$$$$^{2}$$$$^{5}$$Iの収率は高線量率下における方が低くなる。しかし照射時間を変えて実験した結果から、$$gamma$$線照射下でのCH$$_{3}$$$$^{1}$$$$^{2}$$$$^{5}$$Iの収率は照射線量にのみ依存することが明らかとなった。$$^{1}$$$$^{2}$$$$^{5}$$Xeが完全に壊変するまで$$gamma$$線照射を続けると、生成物収率は平衡値に達する。外部$$gamma$$線を照射せずに反応を終了させた後、$$gamma$$線照射を行っても6$$times$$10$$^{6}$$R以上の照射線量で主成物収率はほぼ同じ平衡値に達する。この平衡値は反応系に依存し、O$$_{2}$$添加系ではCH$$_{3}$$$$^{1}$$$$^{2}$$$$^{5}$$Iが約2%であった。SF$$_{6}$$添加系ではCH$$_{3}$$$$^{1}$$$$^{2}$$$$^{5}$$Iの他に、メタンの放出線分解生成物とのラジカル反応によりC$$_{2}$$H$$_{5}$$$$^{1}$$$$^{2}$$$$^{5}$$I等を生ずる。平衡収率はCH$$_{3}$$$$^{1}$$$$^{2}$$$$^{5}$$IおよびC$$_{2}$$H$$_{5}$$$$^{1}$$$$^{2}$$$$^{5}$$I共に約10%であった。

論文

Chemical identities of radioiodine released from U$$_{3}$$O$$_{8}$$ in oxygen and inert gas atmospheres

立川 圓造; 中島 幹雄

Int.J.Appl.Radiat.Isot., 28(4), p.417 - 423, 1977/04

https://doi.org/10.1016/0020-708X(77)90135-1
 被引用回数：6

照射ずみU$$_{3}$$O$$_{8}$$を不活性ガス中で室温から1100$$^{circ}$$Cにまで加熱した際、放出される放射性ヨウ素は熱カラムクロマトで200~300$$^{circ}$$Cに吸着する(化学種A)。ヨウ素原子の最結合速度に関する検討の結果から、化学種Aは原子状ヨウ素ではなく、多分にウランマトリックスと結合したものと推定される。酸素との反応により容易にI$$_{2}$$は酸化される(Eact=6kal/mol)。 一方不活性ガス中での放出にともなう有機ヨウ素(主成分はCH$$_{3}$$I)はU$$_{3}$$O$$_{8}$$の近傍でラジカル反応により生成する。したがって酸素雰囲気では酸素のスカベンジャー効果のためその生成は抑制される。

論文

Trapping and recovery of radioiodine compounds by copper metal

立川 圓造; 棚瀬 正和; 本島 健次

Int.J.Appl.Radiat.Isot., 26(12), p.758 - 762, 1975/12

https://doi.org/10.1016/0020-708X(75)90135-0

金属銅を捕集剤として揮発性放射性ヨウ素、I$$_{2}$$、HI、CH$$_{3}$$Iの捕集と回収効率を調べた。無機ヨウ素は容易に捕集されるが、有機ヨウ素はあらかじめCuOによる酸化過程を経たのち捕集される。捕集されたヨウ素は400$$^{circ}$$C以上でH$$_{2}$$ガスを通ずることにより99%の効率で回収される。その際の化学形はHIであり、熱化学的考察からCuI$$_{(}$$s)+1-2H$$_{2}$$(g)$$rightarrow$$Cu$$_{(}$$s)+HI$$_{(}$$g)反応による一段階反応であろうと推定される。この方法の利点は、ヨウ素の回収のみならず、回収時に還元銅が再生されることである。

論文

Carbon sources and formation mechanisms of organic iodides in nitric acid solutions

佐伯 正克; 沼倉 研史*; 立川 圓造

Int.J.Appl.Radiat.Isot., 25(9), p.407 - 414, 1974/09

https://doi.org/10.1016/0020-708X(74)90021-0
 被引用回数：8

無?体$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iを含む硝酸溶液を加熱または$$gamma$$線照射することにより、CH$$_{3}$$Iを主生成物とする有機ヨウ素が生成する。CO$$_{2}$$の炭素源としての可能性を同位体希釈法を用いて調べた。その結果および種々の炭素化合物の添加実験から、本実験系における有機ヨウ素の炭素源は、硝酸中に含まれる有機系高分子不純物であることが分った。さらに、蒸留精製した硝酸による実験結果およびHe気流中と、O$$_{2}$$気流中における結果の比較から、有機ヨウ素は、有機化合物の分解で生じた分裂片と$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$I°とのラジカル反応で生成していると結論した。

論文

Method for suppressing formation of organic iodides by reaction of carrier-free iodine-131 in HNO$$_{3}$$ solutions

沼倉 研史*; 佐伯 正克; 立川 圓造

Journal of Nuclear Science and Technology, 10(12), p.762 - 764, 1973/12

https://doi.org/10.3327/jnst.10.762

無担体$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iを硝酸溶液中で加熱反応することにより、最大約10%の収率で放射性有機ヨウ素が生成する。放射性有機ヨウ素の生成量は反応温度に著しく依存し、56$$^{circ}$$Cでは0.1%以下の収率となる。硝酸を他の酸に変えることによっても生成量は減少し、特にHCl,HNO$$_{3}$$とHClの混酸およびHClO$$_{4}$$中では0.01%以下の収率となる。さらに$$^{1}$$$$^{2}$$$$^{7}$$I担体を加えることにより、収率は減少し、$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iの10$$^{4}$$倍の担体添加で無担体の場合の1/100となる。実際の応用に関し、反応温度および酸の変換は使用済燃料の溶解速度、反応容器の腐食等の点で問題があるが、担体の添加はこのような制約がない。

論文

Formation of organic iodides upon heating nitric acid solutions containing carrier-free iodine-131

沼倉 研史*; 佐伯 正克; 立川 圓造

Journal of Nuclear Science and Technology, 10(6), p.367 - 373, 1973/06

https://doi.org/10.3327/jnst.10.367

無担体$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iを含む硝酸溶液の加熱により、$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iの一部は有機ヨウ素に変わる。主生成物はCH$$_{3}$$$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$I、C$$_{2}$$H$$_{5}$$$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$I、n-C$$_{3}$$H$$_{7}$$$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$I、n-C$$_{4}$$H$$_{9}$$$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iであり、相対分布は照射済Uの溶解時に見られる結果とよく一致している。溶液内$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{1}$$Iの化学形の時間変化と生成挙動から、有機ヨウ素はI°$$rightarrow$$IO$$_{3}$$$$^{-}$$の酸化過程で生ずると結論された。さらに、中間体I$$^{ast}$$を考えることにより、生成曲線についての定性的考察を行なった。

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